با حکم مسعود پزشکیان، رییس جمهور و رییس شورای عالی امنیت ملی، علی لاریجانی به عنوان دبیر این شورا منصوب شد. او جایگزین علی‌اکبر احمدیان شد که پیش‌تر این مسوولیت را برعهده داشت.
لاریجانی در سوابق خود سه دوره ریاست مجلس شورای اسلامی، دبیری شورای عالی امنیت ملی، ریاست سازمان صدا و سیما، وزارت فرهنگ و ارشاد و مشاورت رهبر جمهوری اسلامی را دارد. او سه بار نامزد انتخابات ریاست‌جمهوری شد؛ در انتخابات سال ۱۳۸۴ رتبه ششم را به دست آورد اما پس از ثبت‌نام در انتخابات سال‌های ۱۴۰۰ و ۱۴۰۳ توسط شورای نگهبان رد صلاحیت شد.
در روزهای اخیر برخی رسانه‌های نزدیک به حکومت خبر داده بودند که او دبیر شورای عالی امنیت ملی خواهد شد. این تغییر در حالی صورت می‌گیرد که دبیرخانه این شورا در ابتدای هفته از تاسیس نهادی جدید با عنوان «شورای دفاع کشور» خبر داده بود؛ نهادی که قرار است «طرح‌های دفاعی و ارتقای توانمندی‌های نیروهای مسلح را به‌صورت متمرکز بررسی کند.»
فعالیت‌های اخیر لاریجانی، از جمله سفر به روسیه و دیدار با ولادیمیر پوتین، سبب شکل‌گیری گمانه‌زنی‌هایی درباره واگذاری سمتی تازه به او شد. لاریجانی در سال‌های ۱۳۸۴ تا ۱۳۸۶ نیز دبیر شورای عالی امنیت ملی بود که به‌دنبال اختلاف با محمود احمدی‌نژاد، رییس جمهور وقت، از این سمت استعفا داد.
او در آن دوره ریاست مذاکرات هسته‌ای ایران با اتحادیه اروپا را برعهده داشت که به نتیجه‌ای نرسید.
